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氮摻雜三維多孔碳負載鉑催化劑及其甲醇氧化特性研究

發布時間:2020-12-15 09:43
  直接甲醇燃料電池(DMFCs)是一種將化學能直接轉化為電能的發電裝置,燃料來源豐富、功率密度和能量密度高、儲存攜帶方便,被認為最有可能成為新一代的動力電源。目前,貴金屬Pt被認為是對于甲醇氧化催化活性最高的催化劑,但是在設計有效的鉑基催化劑時,有一些問題仍然需要考慮:鉑的負載量較高,提高了燃料電池的成本;含碳中間產物的吸附,使催化劑活性位點下降;由于金屬-載體之間的相互作用力較弱,導致鉑納米顆粒的流失、團聚等,這些問題嚴重阻礙了DMFC的商業化進程。理想的載體材料可以有效地解決這些問題。因此,設計優異的催化劑載體材料顯得至關重要。多孔結構的碳材料具有良好的導電性、高的比表面積,不僅可以為鉑的結晶提供成核位點,還可以加快甲醇氧化過程中的傳質速率。此外,碳材料中氮(N)元素的摻雜,有利于Pt的沉積,起到錨定作用;另一方面,能夠有效降低Pt納米金屬顆粒的尺寸,并能夠提升其分散程度,基于此,本論文主要研究內容如下:(1)本文采用納米二氧化硅顆粒(直徑約15nm)為犧牲模板,高溫碳化后用NaOH刻蝕二氧化硅模板,得到孔結構發達的三維氮摻雜碳(SMNC),并通過微波輔助法制備了Pt/SMNC。利用... 

【文章來源】:重慶大學重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】:61 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

氮摻雜三維多孔碳負載鉑催化劑及其甲醇氧化特性研究


直接甲醇燃料電池原理圖

甲醇氧化,反應機理


O由 DMFC 的工作原理可知,整個反應過程中只產生少量的水和二氧化碳的化石燃料相比,DMFC 不會產生環境污染產物。在測試環境為標準 ℃,1 atm),根據其熱力學參數計算得到 DMFC 總反應的理論能量轉 96.7%,遠大于柴油機的轉換效率(約 40-50%)及太陽能電池的轉換%)。.2 甲醇電氧化機理甲醇在陽極電催化氧化是一個極其復雜的過程,產物是二氧化碳和水,力學緩慢,因此金屬 Pt 常用作催化劑催化甲醇氧化反應。過去的幾十年,科學家們一直在完善甲醇氧化的機理問題,使其適用于不同單晶取向多晶或者單晶表面外來的金屬簇[3]。Parsons 等[4-6]人于 1988 年首次提出化機理,并且進行了系統闡述,在后人的不斷改進下,目前公認的甲醇主要是:①吸附;②解離,發生 C-H 鍵活化;③水分子的吸附活化;產物吸附氧,生成并釋放 CO2。

示意圖,催化劑,示意圖,掃描速率


電化學測量使用三電極系統在 25℃下用上海辰華電化。 鉑絲和飽和甘汞電極(SCE)分別用于反電極和參比電述程序制成的 GC 電極。催化劑電化學活性表面積及甲醇V)在-0.25 和 0.95V 之間記錄,測試溶液分別為 N2飽和 CH3OH +0.5 M H2SO4水溶液中,掃描速率為 50mV s-1。氧化的計時電流法曲線。CO 溶出伏安法測試首先將工作電 H2SO4溶液中進行掃描,待曲線穩定后,向電解液中通入 飽和后,在掃描速率為 10 mV·s-1下進行循環伏安測試,化能力。討論 的合成過程如下:首先,將表面羥基化的二氧化硅納米顆等置于反應器中,通過原位聚合在 SiO2表面組裝聚苯胺(解和刻蝕工藝,得到海綿狀的多孔氮摻雜碳(SMNC)載元醇法制備 Pt/SMNC催化劑(見圖 2.1)。


本文編號:2918067

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